n型半导体氧化物上的Cu基催化剂对醋酸异丙酯加氢性能的影响Effects of Cu/n-Type Semiconductor Oxides on Isopropyl Acetate Hydrogenation
罗丽娟1,崔咪芬1,费兆阳1,2,陈献1,汤吉海1,乔旭1,2
摘要(Abstract):
选取了六种n型半导体氧化物,采用共沉淀法制备了相应的CuO-ZnO、CuO-Fe2O3、CuO-CeO2、CuO-TiO2、CuO-BaO、CuO-SnO2六种Cu基催化剂,并用于催化醋酸异丙酯加氢反应以进行催化性能评价。借助X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),N2O氧化滴定、ICP元素分析、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段,比较这6种氧化物对Cu的表面和体相的分散度、Cu活性位比表面积、表面酸性以及与Cu之间的结合能大小,及最终对反应结果的影响。结果发现:6种Cu基催化剂的性能差别较大,催化活性高低依次为:Cu-ZnO、Cu-Fe2O3、Cu-CeO2、Cu-TiO2、Cu-BaO、Cu-SnO2。其中Cu-ZnO催化剂因具有最低的还原温度、最高的Cu表面分散度、最大的活性位比表面积、最小的晶粒尺寸以及最大的结合能而表现出最佳的催化活性,具有最低的酸性而呈现最高的乙醇选择性和最低的乙酸乙酯选择性。而Cu-BaO、Cu-SnO2催化剂还原后主要以铜钡氧化物及铜锡合金的形式存在,因而其催化活性较差,Cu-Fe2O3催化剂由于较低的酸性在主产物乙醇选择性方面表现也较好。
关键词(KeyWords): n型半导体氧化物;醋酸异丙酯;加氢;乙醇;异丙醇
基金项目(Foundation): 江苏高校优势学科建设工程资助项目(PADD)。
作者(Author): 罗丽娟1,崔咪芬1,费兆阳1,2,陈献1,汤吉海1,乔旭1,2
DOI: 10.3969/j.issn.1003-9015.2018.01.016