高校化学工程学报

2026, v.40(05) 994-1004

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MnOx/SFCCC催化剂室温催化氧化甲醛:失活与再生
Catalytic oxidation of formaldehyde at room temperature over MnOx/SFCCC catalyst: Deactivation and regeneration

吴雪平,刘小雪,孙效林,吴海锋,陈亚中,张先龙,温松英

摘要(Abstract):

针对锰基催化剂室温催化氧化甲醛过程中易失活的问题,文中以废弃流化催化裂化(FCC)催化剂(SFCCC)为载体,采用原位生长法制备MnO_x/SFCCC催化剂,考察其在连续反应过程中的失活原因及50~250℃热再生后的性能恢复效果。其中200℃热再生后的催化剂性能恢复最佳,其活性可在10 h内恢复至95%,在连续4次“反应-再生”循环后甲醛脱除率仍保持在60%以上。比表面分析仪(BET)与扫描电子显微镜(SEM)结果表明,新鲜催化剂比表面积与孔容分别为154 m~2·g~(-1)和0.191 cm~3·g~(-1),失活后催化剂表面出现小颗粒团聚现象且比表面积显著下降,比表面积和孔容分别降至90 m~2·g~(-1)和0.141 cm~3·g~(-1),200℃再生后则恢复至130 cm~3·g~(-1)和0.185 cm~3·g~(-1)。X射线光电子能谱(XPS)、O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)、H_2-程序升温还原(H_2-TPR)分析发现,失活伴随着Mn~(3+)物种还原及表面还原性氧物种的消耗。结合傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、温度程序氧化(TPO)与热重分析(TG)进一步证实,催化剂失活主要由甲酸盐为主的含碳中间体可逆覆盖活性位点所致,在200℃温和加热可以实现催化剂的再生。

关键词(KeyWords): 甲醛;催化氧化;锰氧化物;失活;再生

Abstract:

Keywords:

基金项目(Foundation):

作者(Author): 吴雪平,刘小雪,孙效林,吴海锋,陈亚中,张先龙,温松英

参考文献(References):

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